Анализ спектров эквивалентных структур на основе пленок ZnSe, As2Se3, BaF2, PbF2, GeTe

ANALYSIS OF EQUIVALENT STRUCTURE SPECTRA BASED ON ZnSe, As₂Se₃, BaF₂, PbF₂, GeTe FILMS

Evgeny Kotlikov

Doctor of Physical and Mathematical Sciences, Professor, St. Petersburg State University of Aerospace Instrumentation, Russia, St. Petersburg

Yuliana Novikova

Candidate of Physics and Mathematics, Associate Professor, St. Petersburg State University of Aerospace Instrumentation, Russia, St. Petersburg

Georgy Tereshchenko

Candidate of Physics and Mathematics, Associate Professor,  St. Petersburg State University of Aerospace Instrumentation, Russia, St. Petersburg

Аннотация. Проведен анализ спектров эквивалентных структур, имитирующих в широкой области спектра пленку с требуемым показателем преломления. В эквивалентную структуру входят чередующиеся пленки из двух веществ с высоким и низким показателями преломления. Рассчитаны эквивалентные показатели преломления и спектры эквивалентных структур на основе пленок ZnSe, As₂Se₃, BaF₂, PbF₂, GeTe.

Abstract. The spectra of equivalent structures that simulate a film with a required refractive index in a wide spectral region are analyzed. The equivalent structure includes alternating films of two substances with high and low refractive indices. The equivalent refractive indices and spectra of equivalent structures based on ZnSe, As₂Se₃, BaF₂, PbF₂, GeTe films were calculated.

Ключевые слова: пленки; интерференционные покрытия; эквивалентные структуры; показатели преломления.

Keywords: films; interference coatings; equivalent structures; refractive indices.

В оптическом приборостроении широко используются многослойные интерференционные покрытия (ИП). ИП используются в различных целях: просветление оптических элементов, создание оптических фильтров, зеркал, светотоделителей, интерференционных поляризаторов. Для изготовления ИП необходимы оптические материалы с различными показателями преломления. Набор таких материалов ограничен [1-3]. Для расширения технологических возможностей для создания ИП можно использовать многослойные эквивалентные структуры, имитирующие пленку с заданным показателем преломления [4-7]. Это позволяет упростить разработку и реализацию ИП с требуемыми характеристиками. Для замены слоя с определенным показателем преломления в ИП в большинстве случаев достаточно эквивалентной трехслойной структуры. Экспериментальный опыт по созданию ИП различных назначений показал, что условие идентичности показателя преломления лучше выполняется при использовании эквивалентного слоя со структурой LHL, где L – слой с низким показателем преломления n_L, а H – слой с высоким показателем преломления n_H. В настоящей работе рассмотрена методика формирования эквивалентных слоев и спектров на их основе. Эта методика используется в программе синтеза интерференционных покрытий Film Manager [8].

Возможность использования эквивалентных структур следует из матричного метода расчета спектра ИП [4,5]. В случае нормального падения света на ИП, решая граничную задачу для многослойного покрытия можно получить матричное уравнение связывающее полные тангенциальные составляющие векторов электрического  и магнитного полей  в j и j−1 слоях при нормальном падении электромагнитной волны [4]:

                                                                                  (1)

где  – фазовая толщина,  – комплексный показатель преломления слоя, n_j – показатель преломления, k_j –показатель поглощения, l_j – толщина j-го слоя ИП.

Выписав соотношение (1) последовательно для всех слоев покрытия начиная с m-го, и исключив значения амплитуд полей на всех границах внутренних слоев последовательной подстановкой можно получить выражение, связывающее амплитуды электрического и магнитного полей на нулевой и m-ой границах:

  .                                                                         (2)

Матрица M^sys называется характеристической матрицей интерференционной системы. Пусть m_ij – матричные элементы характеристической матрицы многослойной системы, тогда

 .                                                                                                       (3)

Характеристические матрицы одиночного слоя и симметричной комбинации пленок имеют равные диагональные элементы. Перемножая две характеристические матрицы А и B слоев с различными показателями преломления n_A и n_B , и оптическими толщинами h_А и h_B, можно убедиться в том, что матрица произведения C имеет неравные диагональные элементы. Однако, если матрицу C умножить на матрицу A, то матрица ABA, также имеет равные диагональные элементы. Можно показать, что матрица M^sys, являющаяся произведением любой симметричной комбинации ABCDE…EDCBA имеет равные диагональные элементы. Матрице M^sys можно придать вид матрицы одиночного слоя если ввести следующие величины: эквивалентную фазовую толщину

                                                                                                          (4)

и эквивалентный показатель преломления

                                                                                                            (5)

При этом матрица M^sys принимает вид

 .                                                                                          (6)

Так как элементы матрицы M^sys зависят от длины волны, то величины Ф_Е и N_E также являются функциями длины волны. Эти зависимости имеют сложный характер, причем спектральные интервалы в которых Ф_E и N_E принимают действительные значения, чередуются с областями где эти величины не являются действительными. Из выражений (4) и (5) следует, что Ф_Е и N_E действительны при m₁₁<1. При m₁₁ >1 N_E является чисто мнимой величиной, а Ф_E – комплексной.

Области длин волн, которым отвечают мнимые значения эквивалентного показателя преломления или комплексные значения эквивалентной толщины называются полосами заграждения, а все остальные области − полосами пропускания.

Используя понятия эквивалентный показатель преломления и эквивалентная толщина, можно любую пленку Р для фиксированной длины волны заменить симметричной комбинацией пленок АВС...СВА. В данном случае эквивалентность пленки Р и комбинации АВС...СВА следует понимать в том смысле, что обе эти комбинации описываются одной и той же матрицей. На рис. 1, в качестве примера, представлены зависимости эквивалентного показателя преломления и коэффициента отражения от нормированной частоты для трехслойных симметричных покрытий типа HLH и LHL. Здесь Н и L – четвертьволновые слои с высоким n_H и низким n_L показателями преломления, соответственно.

Рисунок 1. Зависимости эквивалентного показателя преломления N_E и энергетического коэффициента отражения R от нормированной частоты n симметричных комбинаций HLH(1) и LHL(2) на подложке с n_s=2,4. (n_L=1,35, n_H=2,65, оптическая толщина всех слоев h=l₀/4).

Понятие эквивалентность играет большую роль при проектировании, поскольку позволяет легко представить свойства ряда весьма сложных многослойных систем более простыми эквивалентными. Метод эквивалентных структур оказался чрезвычайно перспективным при конструировании реализуемых на практике покрытий. Сначала находится структура с произвольными значениями показателей преломления и толщин. Далее производится замена отдельных слоев, для которых не найдены пленкообразующие материалы, на эквивалентные трехслойные симметричные системы, состоящие из реальных веществ. Затем находится окончательная конструкция покрытия в результате оптимизации толщин слоев с учетом дисперсии показателя преломления.

Рассмотрим комбинацию, состоящую из трех слоев, выполненных из материалов с показателями преломления n_А и n_в, фазовыми толщинами Ф_А и Ф_в и оптическими толщинами h_A и h_B. Матричные элементы такой системы имеют вид

                                                                                (7а)

                                                                           (7б)

                                                                                   (7в)

                                                                                 (7г)

Из соотношений (7) можно получить выражения для эквивалентного показателя преломления и фазовой толщины:

                                                                                          (8)

                                                                                       (9)

При конструировании покрытий обычно бывает необходимо по заданным значениям эквивалентных показателя преломления и оптической толщины h_E, показателям преломления n_А и n_в вычислить оптические толщины симметричной комбинации h_A и h_B.

Из выражений (7) можно получить соотношение

                                                                                           (10)

Знак перед sinФ_в выбирают таким образом, чтобы все действительные значения N_E были положительными. В этом случае

 где k=0,1,2,3, …..                                                               (11)

Таким образом величина Ф_в известна. Чтобы найти Ф_А надо решить уравнение (9). Введем обозначения:

                                                                                              (12)

Тогда соотношение (9) примет вид:

                                                                                                     (13)

Для решения уравнения (13) используется универсальная подстановка:

при 2F_A=π+2πk, где k=1,2,3, …

Решением уравнения (13) является выражение

                                                                                      (14)

Здесь a, b, c вычисляются по формулам (12).

Если (b²+c²)<a² то уравнение (13) не имеет действительных решений. На практике более удобно использовать решение при k=0. В этом случае оптические толщины слоев F_A и F_B имеют наименьшие значения. При проектировании интерференционных покрытий удобнее пользоваться не фазовыми толщинами слоев Ф_А и Ф_B, а оптическими h_A и h_B, измеренными в четвертях масштабной длины волны. Если длина волны измеряется в относительных длинах волн l_отн=l/l₀, то из (11) - (14) получаем выражения для вычисления оптических толщин

,

,                                                                             (15)

где l_E − длина волны, на которой выполняется условие эквивалентности.

В таблице 1 приведены рассчитанные нами значения оптических толщин слоев А и В конструкции АВА, вычисленные при заданных N_E и h_E=l₀/4, по формулам (15). Для слоев А и В использованы три пары веществ с показателями преломления 1,35 и 2,3; 1,35 и 2,65; 2,4 и 4.

Таблица 1.

Рассчитанные оптические толщины слоев h_A и h_B эквивалентной конструкции АВА с h_E=l₀/4 при различных значениях эквивалентного показателя преломления n_Е.

Анализ данных из таблицы 1 позволяет получить следующие приближенные соотношения для эквивалентной толщины и эквивалентного показателя преломления симметричной комбинации, состоящей из m слоев с показателями преломления n_i и толщинами h_i: 

 и                                                                                                   (16)

В процессе анализа и синтеза многослойных периодических систем часто используют трехслойные симметричные комбинации с фиксированным отношением оптических толщин слоев. В этих случаях выражения для N_E и F_Е упрощаются. При выборе Ф_В=2Ф_А выражения для эквивалентного показателя преломления N_E и эквивалентной фазовой толщины F_Е приобретают вид:

 ,                                                                       (17)

                                                                                                (18)

Из выражения (17) следует, что N_E принимает комплексные значения при выполнении неравенства:

                                                                                              (19)

Решением неравенства (19) являются значения фаз овой толщины слоя В удовлетворяющие условию

 где k=0,1,2…                                                                           (20)

Фазовая толщина Ф_в зависит от длины волны. Следовательно, диапазоны длин волн в которых эквивалентный показатель преломления принимает мнимые и действительные значения будут чередоваться. Центры полос заграждения комбинации 0.5АВ0.5А при 2h_A=h_B=l₀/4 находятся на длинах волн, для которых выполняется условие

 где k=0,1,2,3…                                                                                               (21)

На рис. 2 изображены зависимости эквивалентных показателей преломления N_E от относительной частоты n для комбинаций типа 0.5LH0.5L, 0.5HL0.5H, состоящих из пар веществ с показателями преломления n: 1,35 и 2,65; 2,4 и 4; 1,35 и 1,7. Этим парам соответствуют следующие отношения высокого и низкого значений показателей преломления n_H/n_L: 1,96, 1,67, 1,26. Из рис. 2 видно, что системы 0.5LН0.5L, 0.5НL0.5Н имеют области заграждения в окрестности точек n=1,3,5 ... , а также, чем больше отношение n_H/n_L, тем шире полосы заграждения, и меньше полосы пропускания.

Рассмотрим зависимости относительной ширины полос пропускания от нормированной частоты для эквивалентных слоев типа 0.5АВ0.5А (см. рис. 2). Отсчет по­лос будем вести от точки l=0. Для первой полосы − , для второй полосы Dl~3, для третей полосы − Dl~1,66, для четвертой Dl~1,4. Таким образом при увеличении частоты происходит уменьшение относительной ширины полос пропускания симметричных трехслойных комбинаций. Самой широкой является первая полоса пропускания. Поэтому для синтеза ИП можно будет пользоваться именно этой спектральной областью.

Рисунок 2а. Зависимость эквивалентного показателя преломления N_E симметричной комбинаций 0.5HL0.5H от нормированной частоты n. На рис. (а) и (б) 1 − n_L=1,35; n_H=2,65; (n_H/n_L=l,96); 2 −  n_L=2,4; n_H=4; (n_H/n_L=l,66); 3 −  n_L=1,35; n_H=1,7 (n_H/n_L=1,26)

Рисунок 2б. Зависимость эквивалентного показателя преломления N_E симметричной комбинаций 0.5LH0.5L (б) от нормированной частоты n

Рисунок. 3. Зависимости эквивалентных показателей преломления N_E от относительной длины волны l для симметричных трехслойных конструкций:

1 – конструкция LHL (ZnSe и Ge), n_L=2,4; h_L=0,346; n_H=4; h_H=0,277;

2 – конструкция HLH (Ge и ZnSe), n_H=4; h_H=0,297; n_L=2,4; h_L=0,368;

 3 – конструкция LHL(BaF₂ и As₂Se₃), n_L=1,35; h_L=0,281; n_H=2,65; h_H=0,374;

4 – конструкция HLH (As₂Se₃ и BaF₂), n_H=2,65; h_H=0,346; n_L=1,35; h_L=0,257.

Из рис. 3 видно, что условие эквивалентности выполняется точно только на длине волны l=1. При λ>1 эквивалентные показатели преломления принимают значения близкие к тем, которые они принимают при 1. А на λ<1 условие эквивалентности выполняется только на очень узких спектральных участках, разделенных полосами заграждения. На рис. 3 штриховкой выделена полоса заграждения в области l=0,5. В спектрах эквивалентных слоев, которые имеют равные эквивалентные оптические толщины h_E, полосы заграждения имеют одинаковое положение.

Поэтому поиск структур просветляющих покрытий (ПП) с фиксированными четвертьволновыми слоями на начальных этапах синтеза удобен тем, что полосы заграждения слоев, замененных эквивалентными, будут иметь одинаковое положение. Так как при толщинах слоев равных l₀/4 длинноволновая граница полосы заграждения l_stop находится на относительной длине волны близкой к 0,6, при поиске структуры ПП на начальных этапах мы использовали диапазоны длин волн, удовлетворяющих условию l>0,6. При замене слоя эквивалентным не во всех случаях использовалась l_E=1. В некоторых случаях для получения ПП с более качественными спектральными характеристиками для каждого слоя подбиралась своя l_Е немного большая или меньшая 1. При замене слоев покрытия эквивалентными конструкциями происходит некоторое сужение области просветления из-за больших значений дисперсии n_Е при l<1. Поэтому на начальных этапах синтеза ПП предпочтительнее получать ширину области просветления несколько большую, чем это необходимо. Например, если после замены слоев на эквивалентные было нужно получить относительную ширину области просветления Dl равную 4, то на начальных этапах проводился поиск ПП с Dl=5.

На рисунке 4 приведены рассчитанные нами зависимости N_E(l) для симметричных трехслойных конструкций LHL (PbF₂/GeTe/PbF₂) с эквивалентными толщинами h_E=0,5: 1,0; 1,5 и N_E=3 (n(GeTe)=3,54; n(PbF₂)=1,65 в диапазоне l=4-10 мкм [3]). Толщины слоев комбинаций были вычислены по формулам (17) при l_E=1. Из сравнения спектров следует, что длинноволновая граница полосы заграждения l_stop прямо пропорциональна эквивалентной толщине h_E и при l_Е=1 выполняется приближенное соотношение: l_stop~0.6h_E. Чем меньше эквивалентная толщина, тем ближе значения эквивалентного показателя преломления N_E к заданному n в требуемом спектральном диапазоне.

Рисунок 4. Зависимости эквивалентных показателей преломления N_E от относительной длины волны l для симметричных трехслойных конструкций типа LHL(n_L=1,65; n_H=3,5) с эквивалентными толщинами h_E=0,5 (1); h_E=l (2) и h_E=1,5 (3).

Формулы (15) можно использовать для конструирования не только трехслойных эквивалентных комбинаций, но и для комбинаций с большим числом слоев. Например, для получения пятислойной конструкции слой с показателем преломления n и толщиной h, подлежащий замене эквивалентным слоем делится на два слоя с показателями преломления n и толщинами h/2. После этого каждый слой заменяется эквивалентной трехслойной комбинацией.

Толщины смежных слоев с одинаковыми показателями преломления складываются. В таб. 2. представлены результаты конструирования трех-, пяти- и семислойных эквивалентных конструкций с n_Е=3 и h_E=l на основе комбинации GeTe/As₂S₃/GeTe (n(GeTe)=3,5; n(As₂S₃)=2,3 в диапазоне l от 5 до 10 мкм.

Таблица 2.

Конструкции эквивалентных структур с различным числом слоев на основе GeTe и As₂S₃.

На рисунках 5 а, б, в, в качестве примера, приведены спектры отражения эквивалентных конструкций HLH, HLHLH, HLHLHLH и пленки с n=3 и h=l на подложке с n₃=4. Сравнивая спектры можно сделать вывод, что чем больше количество слоев в эквивалентной конструкции, тем больше степень совпадения спектральных характеристик исходной и эквивалентной конструкций покрытия. Семислойной эквивалентной комбинации вполне достаточно, чтобы с высокой степенью точности имитировать спектральные характеристики однородной пленки. Однако, на практике число слоев покрытия ограничено. Поэтому несмотря на то, что имитационные свойства эквивалентных слоев улучшаются при увеличении количества слоев, авторами в основном используются трехслойные конструкции эквивалентных слоев.

Рисунок. 5а. Спектр отражения трехслойной эквивалентной комбинации HLH (1) в сравнении со спектром отражения пленки (4) с показателем преломления n=3 и h=l

Рис. 5б. Спектр отражения пятислойной эквивалентной комбинации HLHLH (2) в сравнении со спектром отражения пленки (4) с показателем преломления n=3 и h=l

Рисунок 5в. Спектры отражения семислойной эквивалентной комбинации HLHLHLH (3) в сравнении со спектром отражения пленки (4) с показателем преломления n=3 и h=l

Рассмотренные в статье эквивалентные структуры позволяют упростить процесс синтеза ИП различного назначения, так как на первом этапе можно использовать слои с произвольными показателями преломления, не связанными с реальными материалами. На втором этапе можно заменить слои полученного ИП на эквивалентные структуры, которые состоят всего из двух веществ с высоким и низким показателем преломления. Теория эквивалентных структур прочно базируется на матричном методе вычисления свойств ИП.